بنية الكترونية لمركب الأصلي للنيكليتات المجاورة المتجاوزة الحدود

زادت البحث عن المواد الأكسيدية التي تتمتع بخصائص فيزيائية مشابهة للمواد السوبركوندكتور العالية Tc المبنية على المعادن الانتقالية البديلة مثل النيكل، وذلك على مر الزمن. وأثارت اكتشاف السوبركوندكتورية في النيكلات اللامعة المحدودة RNiO2 (R = عنصر الأرثية النادر) هذه الجهود بشكل أكثر. وبمصباح الجوهري المشابه للنيكلات اللامعة المحدودة - طبقات من المعادن الانتقالية الأكسيدية مفصولة بطبقة باسفر من عناصر الأرثية - يشير العد بالفالنس لهذه المواد إلى أن الكاتيونات Ni1 + تتمتع بنفس عدد الإلكترونات 3d الذي يتمتع به Cu2 + في النيكلات. هنا، نستخدم الاشعة السينية مع النظرية التفاضلية للكثافة لإظهار أن البنية الإلكترونية لRNiO2 (R = La، Nd) ، على الرغم من أنها مشابهة للنيكلات، تشمل فروقات كبيرة. على عكس النيكلات التي تتمتع بطبقات أكسيد معادن الانتقالية منفصلة بطبقات معادن الأرثية الإطارية، يدعم طبقة الباسفر الأرثية في النيكلات اللامعة المحدودة حالة معدنية ثلاثية الأبعاد ضعيفة التفاعل. ويخلط هذا الدوال المعدنية الثلاثية الأبعاد بحالة قصيرة الأجل ذات الثنائية الأبعاد بشكل قوي المرتبطة مع تركيب 3dx2-y2. لذلك، يمكن أن يعتبر النيكلات اللامعة المحدودة أخوة للمعادن الإنترمتالية الأرثية المعروفة بشكل واسع بسبب سلوكها الفرميون الثقيل، حيث تلعب طبقات NiO2 المرتبطة دورا مشابها للحالات 4f في مركبات الفرميون الثقيل الأرثية. ويحل هذا المعادن الأكسيد-الإنترمتالية الكوندو أو أندرسون الشبكية المميز بدلا من الموطن الموت الذي يظهر منه السوبركوندكتورية عند التحميل.

The search for oxide materials with physical properties similar to the cuprate high Tc superconductors, but based on alternative transition metals such as nickel, has grown and evolved over time. The recent discovery of superconductivity in doped infinite-layer nickelates RNiO2 (R = rare-earth element) further strengthens these efforts.With a crystal structure similar to the infinite-layer cuprates - transition metal oxide layers separated by a rare-earth spacer layer - formal valence counting suggests that these materials have monovalent Ni1+ cations with the same 3d electron count as Cu2+ in the cuprates. Here, we use x-ray spectroscopy in concert with density functional theory to show that the electronic structure of RNiO2 (R = La, Nd), while similar to the cuprates, includes significant distinctions. Unlike cuprates with insulating spacer layers between the CuO2 planes, the rare-earth spacer layer in the infinite-layer nickelate supports a weakly-interacting three-dimensional 5d metallic state. This three-dimensional metallic state hybridizes with a quasi-two-dimensional, strongly correlated state with 3dx2-y2 symmetry in the NiO2 layers. Thus, the infinite-layer nickelate can be regarded as a sibling of the rare earth intermetallics, well-known for heavy Fermion behavior, where the NiO2 correlated layers play an analogous role to the 4f states in rare-earth heavy Fermion compounds. This unique Kondo- or Anderson-lattice-like oxide-intermetallic replaces the Mott insulator as the reference state from which superconductivity emerges upon doping.